Sections efficaces de réaction en faisceaux moléculaires croisés


L’objectif de cette expérience de faisceaux moléculaires croisés est d’obtenir des informations microscopiques, telles que les sections efficaces intégrales ou différentielles, sur les collisions bimoléculaires réactives aux très faibles énergies de collision, conditions proches de celles que l’on retrouve dans le milieu interstellaire.

Pour cela, on associe des tuyères et lasers pulsés afin de générer des faisceaux supersoniques d’espèces très réactives et de sonder les réactifs et produits par ionisation multiphotonique résonante. D’autre part, l’angle de croisement des faisceaux moléculaires est continûment ajustable antre 90 et 12,5°, paramètre qui détermine l’énergie de collision. Ainsi, nous avons pu obtenir les sections efficaces intégrales et différentielles de réactions d’hydrocarbures insaturés avec le carbone atomique C(3PJ), espèce abondante dans les nuages denses, jusqu’à des énergies de translation relative des réactifs ET = 0,4 kJ mol-1, ce qui représente l’énergie translationnelle thermique moyenne (ET = 3/2 kT) à 30K.
Ainsi, nous avons pu démontrer que les réactions de ce type avaient une section efficace intégrale qui augmente fortement lorsque l’énergie diminue et sont donc sans barrière.

Un programme en cours est également axé sur les collisions inélastiques. En effet, Les calculs théoriques prévoient que la dynamique d’excitation rotationnelle des molécules CO et O2, induite par collision avec H2, est dominée par des résonances quantiques aux très basses énergies. Leur mise en évidence expérimentale est rendue difficile par la nécessité d’obtenir des énergies de collision très faibles et une grande résolution en énergie. Les expériences menées grâce à un montage de faisceaux moléculaires croisés à angle d’intersection variable, nous permettent ainsi d’observer le seuil des transitions j = 0 -> 1 de CO à 3,85 cm-1 et Nj = 10 -> 11 de O2 à 3,96 cm-1. Ces énergies correspondent à l’énergie cinétique moyenne d’un gaz à une température inférieure à 4 K. Les pics dans le tracé des sections efficaces intégrales en fonction de l’énergie de collision, constituent la première observation expérimentale de résonances pour des processus inélastiques. Le bon accord avec les calculs théoriques permet de valider les potentiels d’interaction et ainsi de déduire les constantes de vitesse pour la modélisation du milieu interstellaire. Nos résultats expérimentaux mettent en relief la nature quantique des interactions moléculaires aux très basses énergies.

Thèse 2011-2014 (financement BDI, Simon Chefdeville) :
Dynamique de collisions moléculaires à très basse énergie : Mise en évidence expérimentale de résonances quantiques.

Sujet stage Master et/ou licence :
Astrochimie expérimentale

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stage Master groupe COMEX

Text book :
Low energy scattering in crossed molecular beams.
C. Naulin and A. Bergeat,
in Cold Chemistry : Molecular Scattering and Reactivity Near Absolute Zero, Editors : Olivier Dulieu, Andreas Osterwalder,
Royal Society of Chemistry (2017), Chap. 3, 92.

Collisions réactives :
Dynamics of the S(1D2) + HD(j=0) Reaction at Collision Energies Approaching the Cold Regime : A Stringent Test for Theory.
M. Lara, S. Chefdeville, K. M. Hickson, A. Bergeat, C. Naulin, J.-M. Launay, M. Costes
Phys. Rev. Lett. , 2012, 109, 133201.

Kinetics and Dynamics of the S(1D2) + H2 → SH + H Reaction at Very Low Temperatures and Collision Energies.
C. Berteloite, M. Lara, A. Bergeat, S.D. Le Picard, F. Dayou, K.M. Hickson, A. Canosa, C. Naulin, JM. Launay, I.R. Sims, M. Costes
Phys. Rev. Lett. , 2010, 105, 203201.

Collisions inélastiques :
Understanding the quantum nature of low-energy C(3Pj) + He inelastic collisions.
A. Bergeat, S. Chefdeville, M. Costes, S. B. Morales, C. Naulin, U. Even, J. Klos, F. Lique
Nature Chemistry, 2018, 10, 519.

Quantum dynamical resonances in low-energy CO(j = 0) + He inelastic collisions.
Astrid Bergeat, Jolijn Onvlee, Christian Naulin, Ad van der Avoird and Michel Costes
Nature Chemistry, 2015, 7, 349.

Experimental and theoretical analysis of low-energy CO + H2 inelastic collisions.
Simon Chefdeville, Thierry Stoecklin, Christian Naulin, Piotr Jankowski, Krzysztof Szalewicz, Alexandre Faure, Michel Costes, Astrid Bergeat
Ap. J. Lett., 2015, 79, L9.

Observation of Partial Wave Resonances in Low-Energy O2 – H2 Inelastic Collisions.
Simon Chefdeville, Yulia Kalugina, Sebastiaan Y. T. van de Meerakker, Christian Naulin, François Lique, Michel Costes
Science, 2013, 341, 1094.





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